[ 摘 要 ]對(dui)粉(fen)末活(huo)性(xing)炭-膜(mo)(mo)生物(wu)(wu)反應器(qi)（PAC-MBR）組合(he)工藝處(chu)理(li)微(wei)污(wu)(wu)染(ran)水(shui)源水(shui)過(guo)程中的(de)(de)(de)(de)膜(mo)(mo)污(wu)(wu)染(ran)進(jin)(jin)行了(le)分(fen)析(xi)，并(bing)對(dui)膜(mo)(mo)清(qing)洗(xi)方法進(jin)(jin)行了(le)研究。掃描電鏡觀察(cha)表(biao)明(ming)，由活(huo)性(xing)炭、活(huo)性(xing)污(wu)(wu)泥等(deng)相(xiang)互粘結形成的(de)(de)(de)(de)凝膠層是(shi)膜(mo)(mo)外表(biao)面(mian)的(de)(de)(de)(de)主(zhu)要(yao)污(wu)(wu)染(ran)物(wu)(wu)，而(er)膜(mo)(mo)內表(biao)面(mian)污(wu)(wu)染(ran)不明(ming)顯。采用曝氣(qi)清(qing)洗(xi) 、超聲波(bo)清(qing)洗(xi)、NaClO堿(jian)洗(xi)、HCl酸洗(xi)可(ke)(ke)有(you)效(xiao)地(di)使污(wu)(wu)染(ran)膜(mo)(mo)的(de)(de)(de)(de)通(tong)透(tou)性(xing)能最終恢復(fu)到95%以上。其中超聲波(bo)清(qing)洗(xi)可(ke)(ke)使膜(mo)(mo)比通(tong)量恢復(fu)54%，堿(jian)洗(xi)可(ke)(ke)進(jin)(jin)一步恢復(fu)38%。各(ge)級(ji)洗(xi)脫(tuo)(tuo)液(ye)分(fen)子(zi)量分(fen)布(bu)測定(ding)結果(guo)(guo)表(biao)明(ming)：曝氣(qi)洗(xi)脫(tuo)(tuo)液(ye)中分(fen)子(zi)量大于(yu)(yu)20000的(de)(de)(de)(de)有(you)機(ji)物(wu)(wu)約占70%；而(er)超聲波(bo)主(zhu)要(yao)去(qu)除的(de)(de)(de)(de)是(shi)分(fen)子(zi)量小于(yu)(yu)4000的(de)(de)(de)(de)有(you)機(ji)物(wu)(wu)；堿(jian)洗(xi)脫(tuo)(tuo)液(ye)去(qu)除的(de)(de)(de)(de)UV254占化學(xue)清(qing)洗(xi)總量的(de)(de)(de)(de)92%。通(tong)過(guo)清(qing)洗(xi)效(xiao)果(guo)(guo)分(fen)析(xi)，有(you)機(ji)污(wu)(wu)染(ran)是(shi)造成膜(mo)(mo)污(wu)(wu)染(ran)的(de)(de)(de)(de)主(zhu)要(yao)原因。

[ 正 文 ]膜(mo)分離(li)技術由于其具(ju)有設備(bei)緊湊、占(zhan)地面積小(xiao)、污(wu)(wu)(wu)染物去除率(lv)高(gao)、出水水質穩(wen)定(ding)及易于自動控(kong)制等優點，近年來在(zai)電子、化工(gong)、醫藥、食(shi)品(pin)、環境(jing)等許多(duo)行業中得(de)到(dao)日益(yi)廣(guang)泛(fan)的(de)(de)(de)(de)應用(yong)。膜(mo)法水處理技術的(de)(de)(de)(de)研究也(ye)受到(dao)越來越廣(guang)泛(fan)的(de)(de)(de)(de)關注(zhu)。然而，膜(mo)污(wu)(wu)(wu)染始終是制約膜(mo)分離(li)技術實際應用(yong)的(de)(de)(de)(de)主要(yao)因素之(zhi)一［1］。因此研究膜(mo)污(wu)(wu)(wu)染的(de)(de)(de)(de)原因，尋求(qiu)減少(shao)膜(mo)污(wu)(wu)(wu)染，快速恢復膜(mo)比通量的(de)(de)(de)(de)方法和對策是推廣(guang)膜(mo)分離(li)技術的(de)(de)(de)(de)關鍵(jian)所在(zai)。

本文就粉末(mo)活性炭-膜(mo)生物反(fan)應(ying)器(PAC-MBR)組合工藝處理微(wei)污染(ran)水(shui)源水(shui)過程中膜(mo)污染(ran)機(ji)理和(he)清洗方(fang)法(fa)進行(xing)研究。

1　試驗裝置與方法

1.1　試驗工藝流程

本試(shi)驗(yan)所用(yong)PAC-MBR組合工藝流程見圖1。

微濾膜(mo)為日本三菱公司生(sheng)產的聚乙(yi)烯(xi)中(zhong)空纖(xian)維(wei)膜(mo)，孔徑為0.1 μm，膜(mo)絲(si)內(nei)徑為0.27 mm，外(wai)徑為0.42 mm，膜(mo)面積為0.4 m2，直接(jie)置入膜(mo)生(sheng)物反應器中(zhong)。生(sheng)物反應器內(nei)同(tong)時添(tian)加一定量的粉末活性(xing)炭（粒(li)度100目）。

原(yuan)水由進(jin)水泵(beng)打入生(sheng)物(wu)反應器(qi)中，經過(guo)生(sheng)物(wu)降解(jie)與活性(xing)炭(tan)吸(xi)附(fu)，在(zai)抽(chou)吸(xi)泵(beng)作用下經膜過(guo)濾(lv)后出水。膜組件采用間(jian)歇方式運行，即抽(chou)吸(xi)15 min，停抽(chou)2.5 min，由時間(jian)控制(zhi)器(qi)控制(zhi)。鼓風機(ji)通過(guo)設置在(zai)膜組件底部的(de)穿(chuan)孔管連續曝(pu)氣，以提供微生(sheng)物(wu)降解(jie)有機(ji)物(wu)所需的(de)氧量，并在(zai)膜表面形(xing)成剪切流(liu)，減輕污泥(ni)在(zai)膜表面的(de)沉積。液(ye)位控制(zhi)器(qi)根據反應器(qi)內液(ye)位，控制(zhi)進(jin)水泵(beng)，使水位保持恒(heng)定(ding)。

1.2　試驗原水

試驗原水(shui)(shui)采(cai)用(yong)自配(pei)(pei)水(shui)(shui)模(mo)擬天(tian)然微污(wu)染水(shui)(shui)源(yuan)水(shui)(shui)，配(pei)(pei)水(shui)(shui)包括腐殖質(zhi)、耗氧有(you)機物(wu)、無(wu)機粘土和無(wu)機離子等四個主要組分(fen)。自配(pei)(pei)水(shui)(shui)質(zhi)見表1，其中(zhong) UV254為紫外光在254 nm下(xia)的吸(xi)光度，采(cai)用(yong)紫外分(fen)光光度計(UV-2401PC日本島津)測(ce)定(ding)，比色皿光程長度為1 cm。其他水(shui)(shui)質(zhi)指標按(an)標準法測(ce)定(ding)。

1.3　污染膜的微觀特征分析

從污(wu)染后的(de)膜(mo)(mo)組件(jian)截(jie)取一(yi)段污(wu)染膜(mo)(mo)絲，干燥后，噴鍍金膜(mo)(mo)，采用掃描電鏡（HITACHI，S-570）對污(wu)染膜(mo)(mo)內外(wai)表面的(de)微(wei)觀特征進(jin)行了觀察。采用場發射掃描電鏡（JSM-6310F）FESEM-能譜儀EDS （link ISIS EDS (oxford)）進(jin)一(yi)步對膜(mo)(mo)表面的(de)特征污(wu)染物質進(jin)行了分析。

                            表1　試驗配水水質
水質指標       水溫(℃)  濁度(NTU)   OC/mg/L    UV254    NH3-N(mg/L)     pH
平均值           22         6.15       4.83     0.09        6.69         6.9
最小值～最大值 15～29   1.5～10.8  2.3～7.35 0.02～0.16 0.68～12.69   6.5～7.3

2　試驗結果與討論

2.1　膜污染表觀特征

利用PAC-MBR工藝處(chu)理微污染(ran)水源水，運行(xing)一段時間(jian)后污染(ran)膜組(zu)件的照片見(jian)圖2。

由圖2a中可以看到，與清潔膜(mo)組(zu)件（圖2b）相比，污(wu)(wu)染膜(mo)組(zu)件的膜(mo)面上和膜(mo)絲(si)間(jian)有許(xu)多(duo)較(jiao)厚的黑(hei)色和深褐色的粘稠狀大(da)塊污(wu)(wu)泥，膜(mo)絲(si)部分粘在一起；而膜(mo)絲(si)下部及中間(jian)污(wu)(wu)泥較(jiao)少，分析原(yuan)因是由于反(fan)應器運行(xing)時(shi)膜(mo)組(zu)件底(di)部的曝氣(qi)沖刷(shua)比較(jiao)充分的緣故(gu)。

將污(wu)(wu)染后的(de)(de)(de)膜絲(si)(si)進一(yi)步用掃描電鏡(jing)（SEM）觀察，結果見圖(tu)3。發現污(wu)(wu)染膜外(wai)表面(mian)完全被一(yi)層(ceng)較厚的(de)(de)(de)污(wu)(wu)染層(ceng)所覆(fu)蓋，活性炭、顆粒物(wu)(wu)、活性污(wu)(wu)泥等(deng)懸浮物(wu)(wu)質、微生(sheng)物(wu)(wu)相互粘(zhan)連、沉積在膜絲(si)(si)外(wai)表面(mian)，形(xing)成非(fei)常致密的(de)(de)(de)凝(ning)膠層(ceng)（見圖(tu)3a）。凝(ning)膠層(ceng)外(wai)附著的(de)(de)(de)微生(sheng)物(wu)(wu)較多，包括球菌、桿(gan)菌和(he)絲(si)(si)狀菌（見圖(tu) 3b）。從膜絲(si)(si)內表面(mian)的(de)(de)(de)SEM照片來看，由于膜生(sheng)物(wu)(wu)反應器去(qu)除了水中(zhong)大部分有機物(wu)(wu)，使(shi)膜出水中(zhong)殘留(liu)的(de)(de)(de)可(ke)供微生(sheng)物(wu)(wu)滋生(sheng)的(de)(de)(de)有機物(wu)(wu)濃度(du)降低，故膜污(wu)(wu)染不嚴重（見圖(tu)3c）。

從圖3a的照片來看，污染層上還分布有很多大小不一的白點，估計是無機元素形成的沉積物。利用FESEM－EDS對上述物質進行了成份分析，結果見圖4。圖4表明這些污染物質是無機垢體，主要是 Ca，其次是Mg。認為主要來源于配水所用自來水中的Ca2+和Mg2+。很多研究結果表明，在膜過濾過程中Ca元素對膜污染起重要作用，一方面Ca鹽溶解度小，容易在膜面發生濃差極化而沉淀析出，如CaCO3，CaSO4；另一方面，Ca會改變水中許多污染物質的存在形態而影響膜污染［2］。 
 

圖3　污染膜絲的SEM照片

圖4　污染膜外表面結垢物質的FESEM-EDS分析

2.2　膜污染的清洗

2.2.1　清洗方法

膜污(wu)染(ran)的清(qing)洗(xi)包括：①物理(li)清(qing)洗(xi)：水沖(chong)洗(xi)、曝(pu)氣清(qing)洗(xi)和(he)超(chao)聲波清(qing)洗(xi)；②化學清(qing)洗(xi)：次氯(lv)酸鈉堿洗(xi)和(he)鹽酸酸洗(xi)。

本文首(shou)先比較了各清(qing)(qing)洗(xi)方法(fa)不同(tong)組合方式的(de)清(qing)(qing)洗(xi)效果(guo)，在優(you)選的(de)組合清(qing)(qing)洗(xi)方法(fa)的(de)基礎上考察了各級清(qing)(qing)洗(xi)方法(fa)的(de)適宜清(qing)(qing)洗(xi)時間。

2.2.2　不同(tong)組合清洗(xi)方式清洗(xi)效果的比(bi)較

在PAC-MBR組(zu)合(he)(he)工藝運行15 d后(hou)，對污(wu)染(ran)的膜組(zu)件進行了清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)，比較了三種不同組(zu)合(he)(he)清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)方式的清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)效果。方式1：水(shui)沖洗(xi)(xi)(xi)(xi)→曝氣(qi)(qi)清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)→NaClO 清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)→HCl清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)→超聲(sheng)波(bo)清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)；方式2：水(shui)沖洗(xi)(xi)(xi)(xi)→ 曝氣(qi)(qi)清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)→超聲(sheng)波(bo)清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)→NaClO清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)→HCl清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)；方式3：曝氣(qi)(qi)清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)→超聲(sheng)波(bo)清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)→NaClO清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi) →HCl清(qing)洗(xi)(xi)(xi)(xi)。

本試(shi)驗中采(cai)用(yong)(yong)的水沖洗(xi)時間是1 h。曝(pu)氣清洗(xi)是將生物反應器(qi)內注入清水，連續曝(pu)氣24 h （曝(pu)氣量維持在0.4 m3/h）。超(chao)聲波(bo)清洗(xi)采(cai)用(yong)(yong)超(chao)聲波(bo)探頭直接(jie)接(jie)觸膜組(zu)件進行清洗(xi)，清洗(xi)時間30 min。 NaClO堿洗(xi)采(cai)用(yong)(yong)0.3%的溶液清洗(xi)24 h。HCl酸(suan)洗(xi)采(cai)用(yong)(yong)3%的溶液清洗(xi)1 h。三種方式(shi)的清洗(xi)效果比較見圖5。

                                                                                圖5　不同組合清洗方式清洗效果的比較
  
清洗效果的表(biao)征，用膜比通量恢復率γ來表(biao)示，可按下(xia)式計(ji)算：

γ=(K / K0)×100%

式中K--清洗后膜比通量（K＝J/P, 單位過濾壓力下的膜通量）；
      K0--清潔膜比通量。

從圖5中(zhong)可以看出(chu)，在運行(xing)15天后，膜(mo)(mo)(mo)(mo)污(wu)染(ran)(ran)(ran)已較(jiao)(jiao)為嚴重(zhong)，膜(mo)(mo)(mo)(mo)比(bi)通(tong)(tong)量(liang)降到清(qing)(qing)潔膜(mo)(mo)(mo)(mo)的(de)5%以下。對比(bi)不同的(de)清(qing)(qing)洗(xi)(xi)方法，水(shui)沖洗(xi)(xi)對膜(mo)(mo)(mo)(mo)通(tong)(tong)量(liang)恢(hui)(hui)復作(zuo)用較(jiao)(jiao)好，主(zhu)(zhu)要是由(you)于投(tou)加PAC后，污(wu)泥絮體更易互(hu)相吸附(fu)、聚集(ji)而體積更大(da)(da)，因(yin)而其在膜(mo)(mo)(mo)(mo)表(biao)面(mian)形成的(de)泥餅層(ceng)(ceng)比(bi)較(jiao)(jiao)疏松，因(yin)此易于被水(shui)沖刷(shua)清(qing)(qing)除。從三(san)組(zu)(zu)試(shi)驗(yan)的(de)清(qing)(qing)洗(xi)(xi)效(xiao)果(guo)來(lai)(lai)看，曝氣清(qing)(qing)洗(xi)(xi)的(de)效(xiao)果(guo)不顯著(zhu)，對膜(mo)(mo)(mo)(mo)比(bi)通(tong)(tong)量(liang)的(de)恢(hui)(hui)復作(zuo)用較(jiao)(jiao)小，說明(ming)曝氣可去(qu)(qu)除的(de)膜(mo)(mo)(mo)(mo)面(mian)污(wu)染(ran)(ran)(ran)物(wu)已在連續(xu)運行(xing)過程中(zhong)得到了充分(fen)的(de)清(qing)(qing)除。而超(chao)聲波清(qing)(qing)洗(xi)(xi)在三(san)組(zu)(zu)試(shi)驗(yan)中(zhong)均(jun)表(biao)現出(chu)較(jiao)(jiao)好的(de)清(qing)(qing)洗(xi)(xi)效(xiao)果(guo)，在第(di)三(san)組(zu)(zu)清(qing)(qing)洗(xi)(xi)方式中(zhong)，可使(shi)膜(mo)(mo)(mo)(mo)比(bi)通(tong)(tong)量(liang)恢(hui)(hui)復54%。由(you)于超(chao)聲波能在清(qing)(qing)洗(xi)(xi)溶液(ye)中(zhong)形成極(ji)大(da)(da)的(de)擾動，并伴有(you)強(qiang)大(da)(da)的(de)沖擊波和微射(she)流，能與(yu)污(wu)染(ran)(ran)(ran)膜(mo)(mo)(mo)(mo)充分(fen)接觸和作(zuo)用，較(jiao)(jiao)常(chang)規(gui)的(de)物(wu)理清(qing)(qing)洗(xi)(xi)方法效(xiao)果(guo)更好［3］。由(you)此看來(lai)(lai)，在給水(shui)膜(mo)(mo)(mo)(mo)分(fen)離過程中(zhong)，超(chao)聲波清(qing)(qing)洗(xi)(xi)可代替(ti)一部分(fen)堿洗(xi)(xi)來(lai)(lai)清(qing)(qing)除膜(mo)(mo)(mo)(mo)面(mian)污(wu)染(ran)(ran)(ran)層(ceng)(ceng)中(zhong)難以為常(chang)規(gui)物(wu)理清(qing)(qing)洗(xi)(xi)所(suo)清(qing)(qing)除的(de)污(wu)染(ran)(ran)(ran)物(wu)。次氯(lv)酸鈉堿洗(xi)(xi)的(de)清(qing)(qing)洗(xi)(xi)效(xiao)果(guo)也十分(fen)明(ming)顯，在第(di)三(san)組(zu)(zu)清(qing)(qing)洗(xi)(xi)方式中(zhong)，可使(shi)膜(mo)(mo)(mo)(mo)比(bi)通(tong)(tong)量(liang)在超(chao)聲波清(qing)(qing)洗(xi)(xi)的(de)基礎上(shang)進一步(bu)恢(hui)(hui)復38%。由(you)于堿洗(xi)(xi)主(zhu)(zhu)要去(qu)(qu)除的(de)是由(you)有(you)機污(wu)染(ran)(ran)(ran)物(wu)形成的(de)凝膠層(ceng)(ceng)，因(yin)此由(you)上(shang)述清(qing)(qing)洗(xi)(xi)結果(guo)分(fen)析(xi)凝膠層(ceng)(ceng)污(wu)染(ran)(ran)(ran)、有(you)機污(wu)染(ran)(ran)(ran)是引起膜(mo)(mo)(mo)(mo)阻力上(shang)升和膜(mo)(mo)(mo)(mo)污(wu)染(ran)(ran)(ran)的(de)主(zhu)(zhu)要原因(yin)。

對(dui)比(bi)三組清洗(xi)(xi)方(fang)(fang)式，方(fang)(fang)式3的(de)(de)清洗(xi)(xi)效果(guo)最(zui)好，膜比(bi)通(tong)量的(de)(de)恢復率為98%；方(fang)(fang)式2的(de)(de)效果(guo)次之(zhi)，為 97%；方(fang)(fang)式1的(de)(de)效果(guo)最(zui)差，為88%。因此(ci)建議采(cai)用方(fang)(fang)式3的(de)(de)清洗(xi)(xi)方(fang)(fang)式。采(cai)用方(fang)(fang)式3還可(ke)節約用水和減(jian)少(shao)廢水排放(fang)量。

2.2.3　不同(tong)清(qing)洗時(shi)間對清(qing)洗效果的影響

在確定(ding)方式3的清(qing)洗(xi)方法(fa)后(hou)，進一步考(kao)(kao)察(cha)了(le)各(ge)級清(qing)洗(xi)中不同清(qing)洗(xi)時間對清(qing)洗(xi)效果(guo)的影響(xiang)。 各(ge)級清(qing)洗(xi)后(hou)，通(tong)(tong)過清(qing)水通(tong)(tong)量(liang)試驗，測定(ding)膜(mo)比(bi)通(tong)(tong)量(liang)K。根據K的大小來考(kao)(kao)察(cha)清(qing)洗(xi)效果(guo)。

在(zai)(zai)(zai)曝氣清(qing)(qing)洗(xi)(xi)(xi)中(zhong)，曝氣清(qing)(qing)洗(xi)(xi)(xi)時間(jian)在(zai)(zai)(zai)前(qian)8 h內(nei)清(qing)(qing)洗(xi)(xi)(xi)效(xiao)(xiao)(xiao)果相差不大。當曝氣清(qing)(qing)洗(xi)(xi)(xi)時間(jian)增長到24 h時其清(qing)(qing)洗(xi)(xi)(xi)作用才(cai)得(de)以發揮。在(zai)(zai)(zai)超聲波清(qing)(qing)洗(xi)(xi)(xi)中(zhong)，清(qing)(qing)洗(xi)(xi)(xi)時間(jian)在(zai)(zai)(zai)30 min時效(xiao)(xiao)(xiao)果較佳，延長清(qing)(qing)洗(xi)(xi)(xi)時間(jian)對(dui)膜(mo)比通量的(de)進一步恢復(fu)沒有作用。NaClO清(qing)(qing)洗(xi)(xi)(xi)時，清(qing)(qing)洗(xi)(xi)(xi)6～24 h膜(mo)比通量的(de)恢復(fu)無顯著變化(hua)。從(cong)HCl清(qing)(qing)洗(xi)(xi)(xi)效(xiao)(xiao)(xiao)果來看，清(qing)(qing)洗(xi)(xi)(xi)1 h效(xiao)(xiao)(xiao)果較好。

2.3　清洗液(ye)中溶(rong)解性(xing)有機物分子量分布

采用濾(lv)膜法測定了各級清洗液中溶解(jie)性有(you)機物分子量分布（以UV254表示）。

結果表明：曝氣洗脫液中分子量＞20 000的有機物較多，約占70%。超聲波洗脫液中分子量＜ 4000的小分子有機物占多數，約在60%左右。 NaClO洗脫液中各級分子量分布相差不大。通過 NaClO洗脫液去除的UV254占化學洗脫液可清洗總量的92%。結合圖5中的清洗效果可知：大分子量的有機物由于活性炭的吸附作用沉積在膜表面，可由曝氣去除，而小分子的可溶性有機物成為造成凝 膠層污染和膜孔堵塞的主要污染物，可在超聲波、化學藥洗強化清洗過程中去除。 
  
3　結論

（1）SEM觀察表(biao)明(ming)，由活性(xing)炭(tan)、活性(xing)污泥等相互粘(zhan)結形(xing)成的凝膠層是膜(mo)外(wai)表(biao)面的主要污染(ran)物。膜(mo)面無(wu)機污染(ran)物主要來自自來水(shui)中的Ca2＋和Mg2＋形(xing)成的垢體。膜(mo)內表(biao)面污染(ran)不明(ming)顯。

（2）采用曝氣清(qing)(qing)洗(xi)(xi)、超(chao)聲波清(qing)(qing)洗(xi)(xi)、NaClO堿(jian)洗(xi)(xi)、HCl酸洗(xi)(xi)可(ke)有效(xiao)地使污(wu)染膜(mo)的通(tong)透性能恢(hui)復。其中超(chao)聲波清(qing)(qing)洗(xi)(xi)可(ke)使膜(mo)比通(tong)量恢(hui)復54%，堿(jian)洗(xi)(xi)可(ke)使其進 一步恢(hui)復38%，膜(mo)比通(tong)量最(zui)終可(ke)恢(hui)復至95%以上。通(tong)過清(qing)(qing)洗(xi)(xi)效(xiao)果分析，有機污(wu)染是造成膜(mo)污(wu)染的主要原(yuan)因。

（3）曝(pu)氣(qi)清洗可去(qu)除分子量＞20000的有機(ji)物(wu)，而超聲波清洗對分子量<4000的有機(ji)物(wu)去(qu)除效(xiao)果(guo)較好。

參考文獻
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