摘要:綜述(shu)了(le)目(mu)前(qian)國內外開發的濕法煙氣(qi)脫(tuo)硫、脫(tuo)硝一體(ti)化技術中對(dui)(dui)脫(tuo)硝吸(xi)收(shou)劑的研究現狀,主要介紹(shao)了(le)亞(ya)氯酸(suan)鈉、過氧(yang)化氫、高(gao)錳酸(suan)鉀、亞(ya)鐵絡合(he)物、鈷絡合(he)物以及尿素、亞(ya)硫酸(suan)銨。分析了(le)各種吸(xi)收(shou)劑的優缺點(dian),并對(dui)(dui)濕法脫(tuo)硝吸(xi)收(shou)劑的應用前(qian)景進(jin)行了(le)展(zhan)望。

關鍵詞:濕法煙(yan)氣脫硫(liu),脫硝(xiao),吸(xi)收劑

煙(yan)氣(qi)脫硫(liu)(liu)、脫氮是(shi)控制煤(mei)燃燒產物(wu)SO2 和(he)NOx 的(de)(de)重要(yao)方法(fa)(fa)(fa)之一,基于目前我(wo)國濕法(fa)(fa)(fa)煙(yan)氣(qi)脫硫(liu)(liu)技(ji)術廣泛應(ying)用的(de)(de)現狀,開發與濕法(fa)(fa)(fa)脫硫(liu)(liu)相結(jie)合的(de)(de)濕法(fa)(fa)(fa)協同(tong)脫硝技(ji)術具有廣闊的(de)(de)工(gong)業應(ying)用前景(jing)[ 1 ] 。由于煙(yan)氣(qi)中95%的(de)(de)NOx 是(shi)以溶解度很(hen)低的(de)(de)NO形(xing)式(shi)存在, 所以在濕法(fa)(fa)(fa)吸(xi)收(shou)過程中如何提(ti)高(gao)NOx 的(de)(de)氧(yang)化(hua)度,是(shi)濕法(fa)(fa)(fa)同(tong)時脫硫(liu)(liu)、脫硝技(ji)術的(de)(de)關鍵。目前,根據對NO 的(de)(de)處理方式(shi)不同(tong),可將煙(yan)氣(qi)脫硝吸(xi)收(shou)反應(ying)主(zhu)要(yao)分(fen)為(wei)氧(yang)化(hua)吸(xi)收(shou)、絡合吸(xi)收(shou)及還原吸(xi)收(shou)三類。

1　氧化吸收

氧(yang)化吸(xi)收首先(xian)將NO 氧(yang)化成(cheng)NO2 , 從而提高 NOx 的(de)氧(yang)化度,再用堿(jian)液吸(xi)收。目前研究較多的(de)強氧(yang)化劑有NaClO2、ClO2、HClO3、KMnO4 等[ 2 - 3 ] 。

1. 1　亞氯酸鈉

NaClO2 為(wei)白色晶(jing)體或(huo)結晶(jing)狀粉末,具有很強的氧(yang)化性。在國外,NaClO2 常常被(bei)用來與酸或(huo)堿(jian)共同(tong)去除(chu)NOx ,通(tong)常的做法是在凈化系統中加入(ru)堿(jian)性吸收液以(yi)去除(chu)NO和(he)NO2。

NaClO2 溶(rong)液(ye)濕(shi)法脫除NOx 的(de)(de)反(fan)應(ying)比較復雜(za),許多(duo)學者認為(wei)這個反(fan)應(ying)是(shi)氣膜控制的(de)(de)吸收氧(yang)化(hua)反(fan)應(ying), NOx 要通過N2O3 和N2O4 的(de)(de)水(shui)解而被吸收。NO可(ke)以(yi)在(zai)水(shui)溶(rong)液(ye)中被NaClO2 氧(yang)化(hua)。在(zai)該反(fan)應(ying)過程(cheng)中, NO被氧(yang)化(hua)成(cheng)NO- 3 ,而ClO- 2 轉化(hua)為(wei)Cl- 、ClO- 。推測(ce)堿(jian)性溶(rong)液(ye)中的(de)(de)反(fan)應(ying)式如(ru)下[ 4 ] :

對(dui)NaClO2 脫(tuo)(tuo)硝(xiao)的研究目前主要是針對(dui)不同濃度的NaClO2、NaOH混合溶液對(dui)NO的吸收率,也有研究者(zhe)用NaClO2 進行(xing)了同時脫(tuo)(tuo)硫、脫(tuo)(tuo)硝(xiao)試驗。

研究表明[ 5 ] ,加大NaClO2 濃度能提高NOx 的(de)(de)(de)去(qu)除率,其中(zhong)大約14%的(de)(de)(de)去(qu)除率來自于水, 80%來自NaClO2 溶液(ye)(ye)的(de)(de)(de)吸(xi)收。加入低濃度的(de)(de)(de)NaOH溶液(ye)(ye)即可提高對NOx 的(de)(de)(de)吸(xi)收率。常規FGD 系統的(de)(de)(de)pH 值一般控制(zhi)在(zai)5～6之間, Adewuyi[ 6 ]等在(zai)吸(xi)收液(ye)(ye)中(zhong)添加Na2HPO4 和K2HPO4 緩沖溶液(ye)(ye),將吸(xi)收液(ye)(ye)的(de)(de)(de)pH 值提高到(dao)6～7,從而達到(dao)最佳的(de)(de)(de)脫(tuo)硝(xiao)效率。

NaClO2 同(tong)時脫硫、脫硝工藝(yi)對SO2 和NOx 的(de)脫除率(lv)均較(jiao)高,能與濕法脫硫工藝(yi)有(you)效地結合起來,簡單易行(xing)。但(dan)是(shi),此工藝(yi)也存在一些問題:煙(yan)氣(qi)中SO2 和NOx 的(de)含量不(bu)同(tong)對兩者脫除率(lv)有(you)很大影(ying)(ying)響(xiang)(xiang),會降低脫硝效率(lv);在嚴(yan)格的(de)操(cao)作條件(jian)下,各種影(ying)(ying)響(xiang)(xiang)因素對待處(chu)理(li)煙(yan)氣(qi)的(de)要求也較(jiao)高;生成(cheng)物復雜(za),不(bu)易進(jin)行(xing)二(er)次利用,處(chu)理(li)過(guo)程中容易產生二(er)次污染,生成(cheng)有(you)毒氣(qi)體(ti),腐(fu)蝕(shi)設備(bei)。

1. 2　過氧化氫

在酸性(xing)條(tiao)件(jian)下, H2 O2 具有較(jiao)強的氧(yang)化(hua)性(xing),可將 NO氧(yang)化(hua)成NO2 和(he)水,氧(yang)化(hua)電位為+ 1. 77V。

David Gray等[ 7 ]的(de)(de)研究結果表(biao)明,同相(xiang)反(fan)應速率較慢,若采用(yong)較高濃度的(de)(de)H2O2 溶液(ye)且利用(yong)微(wei)粒(li)的(de)(de)表(biao)面(mian)作接觸面(mian),可(ke)以(yi)促進(jin)(jin)氧化反(fan)應的(de)(de)進(jin)(jin)行(xing)。佛(fo)羅里(li)達大學研究了將H2 O2 噴(pen)射(she)(she)到煙氣流(liu)中,與(yu)后面(mian)典型濕式洗滌器(qi)聯合脫(tuo)除NOx 的(de)(de)工藝(yi)(yi)。Jordan M. Haywood[ 8 ]對(dui)此工藝(yi)(yi)進(jin)(jin)行(xing)的(de)(de)經(jing)濟(ji)(ji)可(ke)行(xing)性分析(xi)表(biao)明, H2 O2 /NO摩爾(er)比是工藝(yi)(yi)經(jing)濟(ji)(ji)性的(de)(de)關鍵因素(su),在摩爾(er)比為1. 37時, H2 O2 噴(pen)射(she)(she)工藝(yi)(yi)作為SCR法的(de)(de)替代(dai)工藝(yi)(yi)具(ju)有經(jing)濟(ji)(ji)可(ke)行(xing)性。

H2 O2 氧化無副產物,但其(qi)本身不(bu)穩定,易(yi)分(fen)解(jie)(jie), 在加熱或攪(jiao)拌作用下(xia),分(fen)解(jie)(jie)速度(du)加快(kuai)。葉向高[ 9 ]研究了20 ℃、101. 325 kPa條件下(xia), 1. 5% ～5. 0%H2 O2 溶液的(de)(de)(de)分(fen)解(jie)(jie)特(te)性,結果表明(ming): H2 O2 濃度(du)越高,分(fen)解(jie)(jie)的(de)(de)(de)絕對量(liang)越大,酸度(du)愈(yu)強對抑制(zhi)H2 O2 的(de)(de)(de)分(fen)解(jie)(jie)愈(yu)有益; 每天連(lian)續攪(jiao)拌4 h的(de)(de)(de)H2 O2 分(fen)解(jie)(jie)速度(du)與自然分(fen)解(jie)(jie)一(yi)天的(de)(de)(de)速度(du)相(xiang)差不(bu)多。為了減少H2 O2 的(de)(de)(de)分(fen)解(jie)(jie),可在吸收液中加入(ru)適量(liang)的(de)(de)(de)穩定劑。

1. 3　高錳酸鉀

白云峰等[ 10 ]采(cai)用KMnO4 與10%CaCO3 漿(jiang)液(ye)進行協同脫硫(liu)、脫硝試驗(yan)研究。KMnO4 作為氧(yang)化劑與模(mo)擬煙氣中的NO發生如下(xia)反(fan)應[ 11 ] :

2KMnO4 + 3NO +H2O 2MnO2 + 3NO2 + 2KOH (6)

試驗中發現,NO脫除(chu)效率隨KMnO4 加(jia)入量的(de)增加(jia)而(er)提高(gao)。在(zai)(zai)KMnO4 摩(mo)爾(er)流量與NO 摩(mo)爾(er)流量比值(zhi)為3時,NO脫除(chu)率達到46%以上,而(er)SO2 的(de)脫除(chu)率基本保持在(zai)(zai)99%以上。

試驗結果(guo)表明:NO脫除效率(lv)的(de)(de)提(ti)(ti)高(gao)(gao),主要(yao)是由于加入(ru)了氧化劑(ji),促進了NO 的(de)(de)氧化所(suo)致。此外, NO的(de)(de)脫除率(lv)隨(sui)SO2 濃(nong)(nong)(nong)度(du)(du)(du)(du)、鼓泡(pao)噴(pen)射器浸沒深(shen)度(du)(du)(du)(du)、漿液(ye)(ye)濃(nong)(nong)(nong)度(du)(du)(du)(du)的(de)(de)增大而(er)提(ti)(ti)高(gao)(gao),隨(sui)NO 濃(nong)(nong)(nong)度(du)(du)(du)(du)的(de)(de)提(ti)(ti)高(gao)(gao)而(er)降低; SO2 的(de)(de)脫除率(lv)隨(sui)KMnO4 加入(ru)量、SO2 濃(nong)(nong)(nong)度(du)(du)(du)(du)、pH值、鼓泡(pao)噴(pen)射管的(de)(de)浸沒深(shen)度(du)(du)(du)(du)、漿液(ye)(ye)濃(nong)(nong)(nong)度(du)(du)(du)(du)的(de)(de)增大而(er)有(you)小(xiao)幅提(ti)(ti)高(gao)(gao); NO的(de)(de)脫除率(lv)與(yu)漿液(ye)(ye)pH值和(he)溫度(du)(du)(du)(du)無(wu)明顯(xian)關(guan)聯, 而(er)NO濃(nong)(nong)(nong)度(du)(du)(du)(du)和(he)煙氣溫度(du)(du)(du)(du)對SO2 脫除率(lv)無(wu)影響。但是,由于KMnO4 制作工藝復雜、價格高(gao)(gao),制約了它的(de)(de)工業(ye)應用。

2　絡合吸收

絡(luo)(luo)(luo)(luo)合吸(xi)收(shou)是向(xiang)現有濕法脫硫(liu)溶液中加入液相絡(luo)(luo)(luo)(luo)合吸(xi)收(shou)劑,與NO發生快速絡(luo)(luo)(luo)(luo)合反應,增大NO在(zai)液相中的溶解度,從而(er)達到(dao)脫硝目的。目前研究(jiu)較多的絡(luo)(luo)(luo)(luo)合吸(xi)收(shou)劑為亞鐵絡(luo)(luo)(luo)(luo)合物和鈷(gu)絡(luo)(luo)(luo)(luo)合物。

2. 1　亞鐵絡合物

Fe ( Ⅱ) EDTA具有(you)吸(xi)(xi)收速率快,吸(xi)(xi)收容量大(da),價廉易(yi)得等(deng)特點(dian),是目前(qian)最有(you)應用前(qian)景的一種亞鐵絡合吸(xi)(xi)收劑,其脫硝(xiao)反應機理如下:

Fe ( Ⅱ) EDTA +NO Fe ( Ⅱ) EDTA NO (7)

美國Dravo石(shi)灰公司(si)曾進行了6%氧化鎂增強石(shi)灰加Fe ( Ⅱ) EDTA 的聯合脫(tuo)硫、脫(tuo)硝(xiao)中間試驗, 得(de)到了60%以上(shang)的脫(tuo)硝(xiao)率和約99%的脫(tuo)硫率。

荊(jing)國華等[ 12 ]以FeSO4·7H2O 和EDTA 為(wei)試劑(ji)配制的(de)(de)(de)Fe ( Ⅱ) EDTA 吸(xi)(xi)收(shou)(shou)液(ye)進(jin)行了脫硫(liu)、脫硝(xiao)試驗。結果(guo)(guo)表明: 在(zai)pH 值(zhi)低于4 時(shi),溶液(ye)脫硝(xiao)效(xiao)果(guo)(guo)差, pH值(zhi)大于4時(shi),吸(xi)(xi)收(shou)(shou)液(ye)對(dui)NO的(de)(de)(de)吸(xi)(xi)收(shou)(shou)量隨著pH 值(zhi)的(de)(de)(de)增(zeng)加而快(kuai)速增(zeng)加,而當pH值(zhi)大于或等于6時(shi), 吸(xi)(xi)收(shou)(shou)量不再變化; O2 體積(ji)分(fen)(fen)數(shu)為(wei)5%和8%時(shi),吸(xi)(xi)收(shou)(shou)液(ye)對(dui)NO的(de)(de)(de)吸(xi)(xi)收(shou)(shou)量分(fen)(fen)別為(wei)沒有氧(yang)氣作用(yong)時(shi)的(de)(de)(de)50%和 31% ,說明Fe ( Ⅱ) EDTA中的(de)(de)(de)亞鐵很容(rong)易被(bei)O2 氧(yang)化而失效(xiao);試驗還發現, SO2 - 3 可部(bu)分(fen)(fen)還原已失效(xiao)的(de)(de)(de)絡(luo)合吸(xi)(xi)收(shou)(shou)劑(ji),加入1mmol/L的(de)(de)(de)SO2 - 3 可使溶液(ye)對(dui)NO 的(de)(de)(de)吸(xi)(xi)收(shou)(shou)量增(zeng)加50%。

亞鐵(tie)絡(luo)合物是(shi)一種(zhong)可以(yi)再生的(de)試劑,并且大多數亞鐵(tie)絡(luo)合物在pH值為(wei)5～7時(shi)脫(tuo)(tuo)硝(xiao)效率(lv)最高,這與現有(you)脫(tuo)(tuo)硫系(xi)統的(de)運行(xing)條件一致,所以(yi),只需(xu)對現有(you)濕式脫(tuo)(tuo)硫系(xi)統稍加改造就可應(ying)用(yong)(yong)(yong)。影響其工(gong)業(ye)應(ying)用(yong)(yong)(yong)的(de)主要障(zhang)礙是(shi)反(fan)應(ying)過(guo)程(cheng)中Fe ( Ⅱ) EDTA損失、再生困難和利用(yong)(yong)(yong)率(lv)低導(dao)致的(de)運行(xing)費(fei)用(yong)(yong)(yong)偏高。

2. 2　鈷絡合物

鈷(gu)絡(luo)(luo)合(he)(he)(he)物是一種具有優(you)勢的(de)脫(tuo)硝吸收劑。二價和三價的(de)鈷(gu)絡(luo)(luo)合(he)(he)(he)物均(jun)可絡(luo)(luo)合(he)(he)(he)NO,不(bu)存在亞(ya)鐵絡(luo)(luo)合(he)(he)(he)物被(bei)氧化為鐵絡(luo)(luo)合(he)(he)(he)物后就不(bu)能(neng)絡(luo)(luo)合(he)(he)(he)NO的(de)情(qing)況。龍湘犁[ 13 ]曾利用Co (NH3 ) 2 + 6 在氨(an)法脫(tuo)硫的(de)基礎上進行脫(tuo)除(chu)(chu)NO的(de)試驗(yan)研究(jiu)。先向Co (NH3 ) 2 + 6 溶液(ye)中(zhong)加(jia)入I- ,再(zai)經紫外光催化,可實現(xian)Co (NH3 ) 2 + 6 的(de)還(huan)原再(zai)生,并且(qie)能(neng)長期保持溶液(ye)的(de)脫(tuo)除(chu)(chu)NO 的(de)能(neng)力。 Co (NH3 ) 2 + 6 / I- 溶液(ye)還(huan)能(neng)同(tong)時(shi)脫(tuo)除(chu)(chu)氣體(ti)中(zhong)的(de)SO2 ,達到(dao)100%脫(tuo)除(chu)(chu)率,實現(xian)高效同(tong)時(shi)脫(tuo)硫、脫(tuo)硝。

該法的(de)優點(dian)在于鈷起(qi)的(de)是(shi)催化劑作(zuo)用,在總(zong)反應過程(cheng)中不(bu)被(bei)消耗,降低了(le)經濟(ji)成本,并且可同(tong)時(shi)脫(tuo)(tuo)硫、脫(tuo)(tuo)硝(xiao),副(fu)產物是(shi)氨(an)肥,可變廢為寶。但目前研究(jiu)的(de)Co (NH3 ) 2 + 6 再生方法均不(bu)是(shi)很完美(mei),且同(tong)時(shi)脫(tuo)(tuo)硫、脫(tuo)(tuo)硝(xiao)時(shi), SO2 - 3 易與(yu)Co2 +和Co3 +形成沉淀,以致不(bu)能長時(shi)間保(bao)持較高的(de)脫(tuo)(tuo)氮(dan)率。

3　還原吸收

還(huan)原吸收是(shi)將(jiang)NOx 還(huan)原為N2 ,目前(qian)研究較多的還(huan)原吸收劑主要有(you)尿素、亞硫(liu)酸銨等。

3. 1　尿素

尿(niao)素(su)法由俄羅斯開發并在茲米約夫電站建立了工業裝置[ 14 ] ,處理能(neng)力為60m3 /h。試(shi)驗結果表明: 當吸收液中尿(niao)素(su)質量濃度為70～120 g/L、溫度70～ 95 ℃時, SO2 和NOx 的(de)脫(tuo)除率接近100%。尿(niao)素(su)吸收NOx 的(de)反(fan)應為:

NO +NO2 +CO (NH2 ) 2 2H2O +CO2 + 2N2 (8)

從上式可以(yi)看出(chu),尿素(su)作(zuo)為(wei)還原劑吸(xi)收NOx , 其脫除效(xiao)率主(zhu)要取(qu)決于NOx 的氧化(hua)度(du),從理論上講(jiang),氧化(hua)度(du)為(wei)50%時,可脫除全部NOx 。

目前,尿(niao)素(su)法(fa)仍處在(zai)探索階(jie)段,現(xian)有的(de)尿(niao)素(su)法(fa)有 CaCO3 /尿(niao)素(su)法(fa)、尿(niao)素(su)/添(tian)加劑法(fa)等。黃(huang)藝[ 15 ]在(zai)中(zhong)試中(zhong)對尿(niao)素(su)法(fa)進行(xing)(xing)了(le)研究,篩(shai)選出CaO和漂白粉分別與尿(niao)素(su)混合進行(xing)(xing)試驗,結(jie)果表明:尿(niao)素(su)+CaO漿液的(de)脫(tuo)硫效(xiao)(xiao)率(lv)達(da)到(dao)98% ,而(er)脫(tuo)硝效(xiao)(xiao)率(lv)只有30%;尿(niao)素(su)+ 漂白粉的(de)脫(tuo)硫效(xiao)(xiao)率(lv)為(wei)95. 3% ,脫(tuo)硝效(xiao)(xiao)率(lv)為(wei)52. 1%。尿(niao)素(su)便(bian)于運輸(shu)、化學穩定性較好、價(jia)廉易得、反應(ying)產物簡單、不產生二次污染,是(shi)比較合適的(de)吸(xi)收劑。但(dan)因(yin)尿(niao)素(su)吸(xi)收NOx 是(shi)放熱反應(ying),適合于處理(li)純 NOx ,而(er)實際煙氣中(zhong)NOx 的(de)氧化度很(hen)低,因(yin)此,單純將尿(niao)素(su)用于煙氣凈(jing)化較難達(da)到(dao)很(hen)高的(de)脫(tuo)除(chu)率(lv)。

3. 2　亞硫酸銨

亞硫酸銨吸收(shou)NOx 的化學反應為[ 16 ] :

　2NO + 2 (NH4 ) 2 SO3 2 (NH4 ) 2 SO4 +N2 ↑ (9) 　2NO2 + 4 (NH4 ) 2 SO3 4 (NH4 ) 2 SO4 +N2 ↑ (10)

亞(ya)硫(liu)(liu)(liu)酸銨(an)(an)為無色晶(jing)體,在空氣中(zhong)易被氧化為硫(liu)(liu)(liu)酸銨(an)(an),常溫下易分(fen)解,還有(you)發生(sheng)爆炸的(de)危險(xian),所(suo)以并不適合(he)于(yu)一(yi)般的(de)工業應(ying)用。而在氨(an)法脫(tuo)硫(liu)(liu)(liu)工藝系統中(zhong),不但(dan)氨(an)水能吸收(shou)一(yi)部分(fen)NOx 生(sheng)成硝酸銨(an)(an)和亞(ya)硝酸銨(an)(an),且脫(tuo)硫(liu)(liu)(liu)產生(sheng)的(de)(NH4 ) 2 SO3 對NOx 也(ye)有(you)一(yi)定的(de)還原吸收(shou)能力,從而提(ti)高了氨(an)水的(de)脫(tuo)硝效(xiao)率。

4　展望

研(yan)究在原有(you)濕法脫硫(liu)系(xi)統上采用(yong)促進NOx 吸收(shou)的(de)脫硝(xiao)吸收(shou)劑是目(mu)前的(de)主流趨(qu)勢(shi)之一,但是,大多數(shu)液相同時脫硫(liu)、脫硝(xiao)工藝尚處于研(yan)究探(tan)索階段,只(zhi)有(you)少數(shu)進行了工業(ye)試(shi)驗,還未達到大規模運用(yong)的(de)要(yao)求。加(jia)快對(dui)這類技(ji)術的(de)產(chan)業(ye)化及經濟性研(yan)究,對(dui)我(wo)國(guo)SO2 和NOx 的(de)控制戰略具(ju)有(you)重要(yao)意義(yi)。

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