摘要:采用并流共沉(chen)淀法制備了Cu-Zn-Ce-Al層狀(zhuang)結(jie)構(gou)類水(shui)滑(hua)石(shi)前(qian)驅體,經過烘(hong)干、焙燒形成系列尖晶石(shi)結(jie)構(gou)催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)。通過對催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)組成、反(fan)應(ying)溫度(du)、空速(su)、氧分壓、壽命試驗的(de)研究(jiu)結(jie)果表明,當催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)中n(Cu):n(Zn):n(Ce):n(Al)為(wei)2:0.8:0.2:1時,在反(fan)應(ying)溫度(du)為(wei)150℃、氧分壓為(wei)1.0MPa、反(fan)應(ying)空速(su)為(wei)1h-1的(de)試驗條件(jian)下具有良好的(de)催(cui)化(hua)性(xing)(xing)能,處(chu)理COD濃度(du)為(wei)26000mg/L高濃度(du)丙(bing)烯(xi)酸酸性(xing)(xing)廢水(shui),運行(xing)100h后(hou),COD去除(chu)率在90%以上,Cu的(de)溶出(chu)量為(wei)0.23mg/L,低于0.3mg/L的(de)國家水(shui)質(zhi)標準,顯(xian)示出(chu)該(gai)催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)具有較好的(de)催(cui)化(hua)氧化(hua)性(xing)(xing)能和(he)結(jie)構(gou)穩定性(xing)(xing)。 

關鍵詞:催化(hua)濕式氧化(hua)； 催化(hua)劑； 丙(bing)烯酸； 廢水

隨(sui)著現代工(gong)(gong)(gong)業(ye)的(de)(de)(de)(de)發展(zhan)(zhan)，排入水(shui)體的(de)(de)(de)(de)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)工(gong)(gong)(gong)合成物數量(liang)和種(zhong)類急劇增加，其(qi)(qi)(qi)中(zhong)大量(liang)高(gao)(gao)濃(nong)度(du)、有毒、有害(hai)的(de)(de)(de)(de)工(gong)(gong)(gong)業(ye)廢水(shui)用(yong)傳(chuan)統生化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)處(chu)理法(fa)降解(jie)效(xiao)率很低。20世紀70年代以來(lai)，在(zai)(zai)傳(chuan)統WAO技術基(ji)礎(chu)上(shang)發展(zhan)(zhan)起來(lai)的(de)(de)(de)(de)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)濕(shi)式氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)（CatalyticWetAirOxidation，簡稱(cheng)CWAO）技術，使(shi)用(yong)的(de)(de)(de)(de)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)可(ke)降低反(fan)(fan)應(ying)的(de)(de)(de)(de)活(huo)(huo)(huo)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)能并改變反(fan)(fan)應(ying)的(de)(de)(de)(de)歷(li)程，以使(shi)反(fan)(fan)應(ying)在(zai)(zai)更(geng)溫和的(de)(de)(de)(de)條件及更(geng)短的(de)(de)(de)(de)時(shi)間(jian)內完成。Sadana等[1]采(cai)用(yong)負載量(liang)為(wei)10%的(de)(de)(de)(de)CuO/γ-Al2O3催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)，在(zai)(zai)反(fan)(fan)應(ying)溫度(du)290℃、氧(yang)(yang)分(fen)(fen)壓(ya)(ya)0.9MPa、反(fan)(fan)應(ying)時(shi)間(jian)9min的(de)(de)(de)(de)條件下(xia)可(ke)使(shi)90%的(de)(de)(de)(de)酚(fen)(fen)(fen)轉(zhuan)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)為(wei)CO2和H2O，此外，該催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)對(dui)(dui)(dui)順丁烯二酸(suan)(suan)和乙酸(suan)(suan)的(de)(de)(de)(de)氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)也有很好的(de)(de)(de)(de)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)。Kochetkoa等[2]通過研究(jiu)(jiu)多種(zhong)工(gong)(gong)(gong)業(ye)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)，如用(yong)Ag/浮(fu)石(shi)，Co/浮(fu)石(shi)，Bi/Fe，Bi/Sn，Mn/Al2O3，Cu/Al2O3等催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)處(chu)理含(han)酚(fen)(fen)(fen)廢水(shui)時(shi)發現，Cu/Al2O3的(de)(de)(de)(de)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)最高(gao)(gao)。Fortuny等[3]以苯酚(fen)(fen)(fen)為(wei)目(mu)標物，以γ-Al2O3作載體，分(fen)(fen)別(bie)用(yong)2%CoO，2%Fe2O3，2%MnO，2%ZnO，l0%CuO制(zhi)備出兩種(zhong)金屬共負載型催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)，在(zai)(zai)反(fan)(fan)應(ying)溫度(du)140℃、氧(yang)(yang)分(fen)(fen)壓(ya)(ya)0.9MPa、高(gao)(gao)壓(ya)(ya)反(fan)(fan)應(ying)器(qi)內反(fan)(fan)應(ying)8天后的(de)(de)(de)(de)實驗結果(guo)(guo)表明(ming)，這幾種(zhong)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)的(de)(de)(de)(de)降解(jie)效(xiao)果(guo)(guo)都較好，其(qi)(qi)(qi)中(zhong)ZnO-CuO/Al2O3催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)最好。近年來(lai)，國(guo)內也對(dui)(dui)(dui)過渡金屬氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)物催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)進行(xing)(xing)了(le)一(yi)些(xie)研究(jiu)(jiu)，賓月(yue)景(jing)等[4]對(dui)(dui)(dui)比Cu，Ce，Cd，Co-Bi四類催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)降解(jie)染(ran)料中(zhong)間(jian)體H-酸(suan)(suan)，其(qi)(qi)(qi)中(zhong)Cu/C（e3:1）催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)效(xiao)果(guo)(guo)最好，在(zai)(zai)反(fan)(fan)應(ying)溫度(du)200℃、氧(yang)(yang)分(fen)(fen)壓(ya)(ya)3.0MPa、pH值為(wei)12、反(fan)(fan)應(ying)時(shi)間(jian)30min的(de)(de)(de)(de)條件下(xia)，COD的(de)(de)(de)(de)去除率在(zai)(zai)90%以上(shang)。譚亞軍等[5]在(zai)(zai)反(fan)(fan)應(ying)溫度(du)200～230℃、氧(yang)(yang)分(fen)(fen)壓(ya)(ya)3.0MPa的(de)(de)(de)(de)條件下(xia)，對(dui)(dui)(dui)染(ran)料中(zhong)間(jian)體H-酸(suan)(suan)配水(shui)進行(xing)(xing)研究(jiu)(jiu)發現，Cu系(xi)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)的(de)(de)(de)(de)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)明(ming)顯優于(yu)其(qi)(qi)(qi)它過渡金屬氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)物。劉琰等[6]以Fe，Mn，Cu，Zn的(de)(de)(de)(de)金屬氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)物為(wei)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)組分(fen)(fen)，以γ-Al2O3為(wei)載體，制(zhi)備了(le)負載型催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)(ji)，并對(dui)(dui)(dui)比了(le)在(zai)(zai)常溫、常壓(ya)(ya)條件下(xia)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)濕(shi)式氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)(hua)工(gong)(gong)(gong)藝對(dui)(dui)(dui)甲基(ji)橙模擬廢水(shui)的(de)(de)(de)(de)處(chu)理效(xiao)果(guo)(guo)。

結果表明，Fe/γ-Al2O3催化劑較其它催化劑表現出較好的催化活性和穩定性，在一定的反應條件下，可使甲基橙模擬廢水的脫色率和COD去除率在3h內均能達到70%以上，較之傳統的Fentlon試劑法具有礦化程度高，催化劑易回收的優點。CWAO技術在日本、美國、歐洲等國家或地區已獲得深入研究，每年都有大量催化劑專利出現，而我國CWAO技術的研究和應用相對較少。通過開發結構穩定的催化劑來解決氧化劑溶出和降低反應條件苛刻度是當前CWAO技術催化劑開發的關鍵。本課題以銅、鋅、鈰、鋁為金屬組分制備類水滑石前驅體，經過焙燒形成結構穩定的尖晶石結構，通過考察廢水處理工藝條件，篩選出性能最佳的催化劑及工藝條件。

詳細內容請查看附件部分：

  使用微信“掃一掃”功能添加“谷騰環保網”

相關文章