隨著中(zhong)國國民(min)經濟的(de)(de)(de)(de)快速增長(chang)和人民(min)生(sheng)(sheng)活(huo)水(shui)平的(de)(de)(de)(de)提高，中(zhong)國向(xiang)大(da)氣(qi)中(zhong)排(pai)(pai)放(fang)的(de)(de)(de)(de)活(huo)性(xing)氮(生(sheng)(sheng)物可利用性(xing)氮)總量逐年增加，已(yi)經成為亞洲地區氮排(pai)(pai)放(fang)量最大(da)的(de)(de)(de)(de)國家[1].研究(jiu)表明，中(zhong)國大(da)陸地區大(da)氣(qi)的(de)(de)(de)(de)排(pai)(pai)放(fang)量從(cong)1950年的(de)(de)(de)(de)2.6Tg增加到2007年的(de)(de)(de)(de)16.0Tg[2-4]，大(da)氣(qi)的(de)(de)(de)(de)排(pai)(pai)放(fang)量從(cong)1980年的(de)(de)(de)(de)3.8Tg增加到2004年的(de)(de)(de)(de)18.6Tg[5-6]，預測(ce)2020年將達到32.4Tg[1]。大(da)氣(qi)中(zhong)的(de)(de)(de)(de)和通(tong)過光化學(xue)反應生(sheng)(sheng)成氨氮和硝酸鹽等氣(qi)溶(rong)膠粒(li)子(zi)，不僅會降低大(da)氣(qi)能見度，損害人體(ti)健康，還會增加大(da)氣(qi)氮沉(chen)降，引起土壤和淡水(shui)酸化以及營養鹽循環的(de)(de)(de)(de)生(sheng)(sheng)態(tai)(tai)(tai)失(shi)衡，進而導致陸地和水(shui)體(ti)生(sheng)(sheng)態(tai)(tai)(tai)系統多(duo)樣性(xing)減少，對(dui)生(sheng)(sheng)態(tai)(tai)(tai)系統功能造成不利影響(xiang)[1,7-10].

研究表(biao)明，1950-2007年間(jian)(jian)，中國大(da)氣(qi)排放(fang)呈逐(zhu)年增(zeng)加(jia)(jia)的(de)趨勢[2-4,11-12];1980-2005年間(jian)(jian)，除了(le)1996-1998年間(jian)(jian)略(lve)有(you)下降(jiang)以(yi)(yi)外[13]，大(da)氣(qi)排放(fang)量也逐(zhu)年增(zeng)加(jia)(jia)[2,14]，而且(qie)自2000年以(yi)(yi)來呈迅速增(zeng)加(jia)(jia)的(de)趨勢[6,15-17].由于考慮的(de)污染源種類以(yi)(yi)及采用(yong)的(de)各污染源的(de)排放(fang)因子不(bu)同(tong)，學者們估算的(de)同(tong)一年份中國的(de)活性氮排放(fang)量有(you)較(jiao)大(da)差(cha)別[1,3,5-6,11,13-14,17-21].這些研究為我國酸沉降(jiang)控(kong)制提(ti)供了(le)科(ke)學依據(ju)，但(dan)是(shi)缺乏從較(jiao)長時(shi)間(jian)(jian)尺(chi)度上(shang)對和排放(fang)狀況的(de)對比分(fen)析.

本研究(jiu)估(gu)算了中國大陸地區各省份1995-2004年(nian)歷(li)年(nian)排放(fang)量和1985-2010年(nian)歷(li)年(nian)排放(fang)量，并分析了其排放(fang)強度的空間(jian)變化.

1　研究方法

1.1　排放量的計算方法

釋(shi)放(fang)(fang)到(dao)大(da)氣(qi)(qi)中是受到(dao)農業活動和自(zi)然排(pai)(pai)放(fang)(fang)共(gong)同作用的結果.大(da)氣(qi)(qi)中的主要來源有畜禽排(pai)(pai)放(fang)(fang)(49%～63%)、肥料施用(11%～12%)、海洋釋(shi)放(fang)(fang)(14%～17%)、土壤釋(shi)放(fang)(fang)(10%～13%)、生(sheng)物燃燒(4%～7%)、人類糞(fen)便(5%～8%)、煤炭燃燒和汽(qi)車尾氣(qi)(qi)排(pai)(pai)放(fang)(fang)(3%～4%)等[22-23].

全國(guo)每年的(de)(de)(de)排(pai)(pai)(pai)放(fang)量(liang)(liang)根(gen)據各(ge)省(市(shi)、自治區(qu))每年的(de)(de)(de)排(pai)(pai)(pai)放(fang)量(liang)(liang)加和(he)得(de)到，各(ge)省(市(shi)、自治區(qu))的(de)(de)(de)排(pai)(pai)(pai)放(fang)量(liang)(liang)等于各(ge)類(lei)源(yuan)的(de)(de)(de)排(pai)(pai)(pai)放(fang)量(liang)(liang)乘以(yi)排(pai)(pai)(pai)放(fang)因子后加和(he)得(de)到，計算公(gong)式(shi)如式(shi)(1)[2]：

由于(yu)人類活動引起的排(pai)放源i主要有4種，即：畜禽排(pai)泄(xie)、氮肥施(shi)用、化肥和合成氨生(sheng)產和人類糞便排(pai)放.

1.1.1　動物排(pai)量(liang)(liang)　畜(chu)禽養(yang)(yang)殖(zhi)數量(liang)(liang)的(de)數據來自中(zhong)(zhong)(zhong)國(guo)統計年鑒中(zhong)(zhong)(zhong)的(de)年末存(cun)欄數.本計算(suan)中(zhong)(zhong)(zhong)采用的(de)畜(chu)禽養(yang)(yang)殖(zhi)排(pai)放(fang)因(yin)子見表(biao)1[2]，由(you)每(mei)年的(de)畜(chu)禽養(yang)(yang)殖(zhi)數量(liang)(liang)乘以(yi)各類(lei)畜(chu)禽相應的(de)排(pai)放(fang)因(yin)子即可(ke)得到每(mei)年各類(lei)畜(chu)禽的(de)排(pai)放(fang)量(liang)(liang).

1.1.3　氮(dan)(dan)(dan)肥(fei)(fei)施(shi)用(yong)中的排放量　根(gen)據各(ge)省(市、自治區(qu))每年的氮(dan)(dan)(dan)肥(fei)(fei)施(shi)用(yong)量與(yu)各(ge)種氮(dan)(dan)(dan)肥(fei)(fei)的百(bai)分比組(zu)(zu)成(cheng)，即可算得各(ge)省(市、自治區(qu))氮(dan)(dan)(dan)肥(fei)(fei)施(shi)用(yong)的排放量.我(wo)國氮(dan)(dan)(dan)肥(fei)(fei)生產量組(zu)(zu)成(cheng)、施(shi)用(yong)量組(zu)(zu)成(cheng)及其(qi)排放因子見表2[2].

1.1.4　農村人口糞便(bian)排(pai)量(liang)　我國農村的衛(wei)生條件與處理條件差(cha)，故本計算中采用1.3kg/(人.a)，略高于歐洲的排(pai)量(liang)[2].

統計了中國1985-2005年各部門各類(lei)燃料的(de)消費量[25]，根據(ju)公式(2)乘以相應的(de)排(pai)放因子(表3)，計算(suan)得到1985-2005年全國歷年的(de)排(pai)放量.

2　結果與討(tao)論

2.1　1995-2004年(nian)中國大陸(lu)地(di)區的排放量

從(cong)圖1可見，10年來我(wo)國大陸的(de)排放量變(bian)(bian)化波動(dong)較大，變(bian)(bian)化范圍9.5～12.7Tg/a.從(cong)1995年的(de)10.6Tg增加到了1996年的(de)11.2Tg，1997年有較大幅度的(de)下降，達到10年間(jian)的(de)最低值9.5Tg，之后緩(huan)慢回升，自2000年以(yi)來趨(qu)于平穩，穩定在11.8Tg/a左右.

從(cong)圖1看出，相比(bi)較(jiao)其(qi)他年(nian)(nian)(nian)份，1997-1999年(nian)(nian)(nian)間，大(da)氣(qi)的(de)年(nian)(nian)(nian)排放量顯著下降.這主(zhu)要是由于受(shou)到1997年(nian)(nian)(nian)亞(ya)洲金融危機和1998-1999年(nian)(nian)(nian)洪澇等(deng)自然(ran)災害(hai)等(deng)因素的(de)影響(xiang).1997-1999年(nian)(nian)(nian)間我國的(de)畜禽養殖(zhi)數(shu)(shu)量顯著減(jian)(jian)少(shao)，全(quan)國牛的(de)數(shu)(shu)量分(fen)(fen)別比(bi)1996年(nian)(nian)(nian)減(jian)(jian)少(shao)了2297.1萬(wan)(wan)頭(tou)，1546.4萬(wan)(wan)頭(tou)，1283.3萬(wan)(wan)頭(tou)[25]，全(quan)國豬(zhu)的(de)數(shu)(shu)量分(fen)(fen)別減(jian)(jian)少(shao)了6839.3萬(wan)(wan)頭(tou)，3479.2萬(wan)(wan)頭(tou)，2715.6萬(wan)(wan)頭(tou)[25].畜禽養殖(zhi)數(shu)(shu)量的(de)急劇減(jian)(jian)少(shao)導(dao)致(zhi)了這3年(nian)(nian)(nian)間中國大(da)陸(lu)地區的(de)排放量相對較(jiao)低(di).

圖1　1995-2004年中國大(da)陸地區(qu)每(mei)年的排放(fang)量

Fig. 1　Anuual emission of in the inland of China from 1995 to 2004

2.2　中國排放強度的空間分布

從(cong)1995年(nian)、2000年(nian)和(he)2004年(nian)我國(guo)(guo)大陸地區(qu)(qu)的(de)(de)(de)排(pai)(pai)(pai)放(fang)強度(du)分布(圖2)可以看(kan)出(chu)：我國(guo)(guo)的(de)(de)(de)氨(an)(an)(an)排(pai)(pai)(pai)放(fang)強度(du)空間差(cha)異很大，華(hua)北(bei)和(he)長(chang)江中(zhong)下游地區(qu)(qu)是氨(an)(an)(an)排(pai)(pai)(pai)放(fang)強度(du)較高(gao)(gao)的(de)(de)(de)地區(qu)(qu)，其中(zhong)，以上海、山東、河南和(he)江蘇(su)的(de)(de)(de)氨(an)(an)(an)排(pai)(pai)(pai)放(fang)強度(du)最(zui)高(gao)(gao)，都達到(dao)了(le)50kg/以上，上海平均(jun)為(wei)109.8kg/;其次為(wei)河北(bei)、安(an)徽和(he)廣東，氨(an)(an)(an)排(pai)(pai)(pai)放(fang)強度(du)位于35～50kg/之間.西北(bei)和(he)東北(bei)北(bei)部地區(qu)(qu)氨(an)(an)(an)排(pai)(pai)(pai)放(fang)強度(du)最(zui)小，如西藏、新疆(jiang)、內蒙古不足3kg/.中(zhong)國(guo)(guo)的(de)(de)(de)氨(an)(an)(an)排(pai)(pai)(pai)放(fang)強度(du)呈逐年(nian)增加(jia)的(de)(de)(de)趨勢，表現在1991年(nian)中(zhong)國(guo)(guo)平均(jun)氨(an)(an)(an)排(pai)(pai)(pai)放(fang)強度(du)為(wei)9kg/[24]，1999年(nian)為(wei)11kg/，2004年(nian)則達到(dao)了(le)12kg/.

1995年(nian)(nian)、2000年(nian)(nian)和(he)(he)2004年(nian)(nian)我國人(ren)為源的排(pai)(pai)(pai)(pai)放(fang)總(zong)量分別是(shi)10.6，11.8，12.0Tg，平均11.1Tg，排(pai)(pai)(pai)(pai)放(fang)總(zong)量占(zhan)前3位(wei)的省(sheng)(sheng)(市)為河南、山東和(he)(he)四川(chuan)省(sheng)(sheng)。2004年(nian)(nian)的排(pai)(pai)(pai)(pai)放(fang)總(zong)量中(zhong)，畜禽排(pai)(pai)(pai)(pai)氨(an)(an)量為8.3Tg，大(da)(da)約(yue)占(zhan)總(zong)排(pai)(pai)(pai)(pai)氨(an)(an)量的69.2%;氮(dan)肥施用排(pai)(pai)(pai)(pai)氨(an)(an)量1.8Tg，大(da)(da)約(yue)占(zhan)15.2%;人(ren)類(lei)(lei)(lei)排(pai)(pai)(pai)(pai)泄排(pai)(pai)(pai)(pai)氨(an)(an)量1.7Tg，大(da)(da)約(yue)占(zhan)13.9%;氮(dan)肥生產(chan)排(pai)(pai)(pai)(pai)氨(an)(an)量0.2Tg，只占(zhan)1.9%。在(zai)畜禽排(pai)(pai)(pai)(pai)氨(an)(an)量中(zhong)，以牛類(lei)(lei)(lei)和(he)(he)豬類(lei)(lei)(lei)排(pai)(pai)(pai)(pai)氨(an)(an)量比例最大(da)(da)，分別占(zhan)38.3%和(he)(he)31.1%，其(qi)次(ci)為禽類(lei)(lei)(lei)，占(zhan)20.3%，羊類(lei)(lei)(lei)和(he)(he)馬類(lei)(lei)(lei)分別占(zhan)7.5%和(he)(he)2.8%.

圖(tu)2　中國排放強度的空間分布(bu)

Fig. 2　Spatial distribution of emission intensity in the inland of China

2.3　1985-2010年中(zhong)國大陸地區的排放量

從圖3看出，我國(guo)年(nian)(nian)(nian)(nian)排放(fang)量呈(cheng)逐年(nian)(nian)(nian)(nian)增(zeng)加(jia)的(de)(de)(de)趨勢，1985-2000年(nian)(nian)(nian)(nian)之(zhi)間穩步(bu)增(zeng)長(chang)(chang)，從6.2Tg/a增(zeng)加(jia)到13.1Tg/a，年(nian)(nian)(nian)(nian)平(ping)均增(zeng)長(chang)(chang)率(lv)為(wei)(wei)5%;2001-2005年(nian)(nian)(nian)(nian)之(zhi)間增(zeng)長(chang)(chang)迅速，從13.4Tg/a增(zeng)加(jia)到22.9Tg/a，年(nian)(nian)(nian)(nian)平(ping)均增(zeng)長(chang)(chang)率(lv)為(wei)(wei)88%，這一(yi)研究(jiu)結(jie)果與Ohara等(deng)(deng)[5]關于中國(guo)1980-2003年(nian)(nian)(nian)(nian)的(de)(de)(de)年(nian)(nian)(nian)(nian)排放(fang)量估(gu)算值(zhi)的(de)(de)(de)增(zeng)長(chang)(chang)趨勢基(ji)本(ben)一(yi)致.1995年(nian)(nian)(nian)(nian)，年(nian)(nian)(nian)(nian)排放(fang)量12.2Tg，與Aardenne等(deng)(deng)[1]的(de)(de)(de)估(gu)算值(zhi)(12.0Tg)基(ji)本(ben)一(yi)致.2005年(nian)(nian)(nian)(nian)，年(nian)(nian)(nian)(nian)排放(fang)量達(da)到了(le)(le)22.9Tg，比1995年(nian)(nian)(nian)(nian)的(de)(de)(de)12.2Tg增(zeng)加(jia)了(le)(le)大約88.4%，比1985年(nian)(nian)(nian)(nian)增(zeng)加(jia)了(le)(le)大約2.7倍。在(zai)1997-1999年(nian)(nian)(nian)(nian)間，我國(guo)排放(fang)量有(you)所(suo)減少(圖3)，這是由于我國(guo)的(de)(de)(de)能源(yuan)消費結(jie)構發生(sheng)了(le)(le)較大變化，煤(mei)炭(tan)消費量由1996年(nian)(nian)(nian)(nian)的(de)(de)(de)103794.2萬(wan)t(標準煤(mei))下降到1997年(nian)(nian)(nian)(nian)的(de)(de)(de)98801.2萬(wan)t、1998年(nian)(nian)(nian)(nian)的(de)(de)(de)92020.9萬(wan)t、1999年(nian)(nian)(nian)(nian)的(de)(de)(de)92463.8萬(wan)t，之(zhi)后逐年(nian)(nian)(nian)(nian)開(kai)始回(hui)升(sheng)[25].

利用SPSS軟件對1985-2000年(nian)的(de)年(nian)排(pai)放量(liang)與每年(nian)的(de)GDP進行相關性(xing)分析(xi)，結果顯示，二者之間呈顯著正相關，皮爾森相關系數為0.96(P>0.01).以排(pai)放量(liang)為因變量(liang)，以GDP為自變量(liang)建(jian)立下面的(de)回歸(gui)方程：

把中國2001-2005年(nian)歷年(nian)的(de)GDP代(dai)入方程(cheng)(4)，計算得到(dao)(dao)2001-2005年(nian)的(de)年(nian)排放量，并與(yu)利用(yong)方程(cheng)(2)統(tong)計得到(dao)(dao)的(de)結(jie)果(guo)進行比較，誤差(cha)范圍(wei)為-1.6%～11.9%，平均誤差(cha)為0.1%.在(zai)P=0.01水平對模(mo)擬值(zhi)與(yu)統(tong)計值(zhi)之間進行差(cha)異(yi)顯(xian)(xian)著性檢驗，結(jie)果(guo)表明差(cha)異(yi)不顯(xian)(xian)著，說明該方程(cheng)可以(yi)用(yong)來估算中國的(de)年(nian)排放量.把2006-2010年(nian)的(de)GD

P總量(liang)(liang)代入方程(3)，可模擬(ni)得到2006-2010年的年排放量(liang)(liang)(在圖3中(zhong)以虛(xu)線表示(shi)).由模擬(ni)結(jie)果(guo)可知，2010年中(zhong)國大陸(lu)地區(qu)排放量(liang)(liang)為(wei)36.7Tg.

圖3　中國大陸地區(qu)1985-2010年的年排放量(liang)模(mo)擬(ni)值(zhi)與統計值(zhi)對(dui)比(bi)

Fig. 3　Emission of in the inland of China from 1985to 2010

2.4　中國(guo)排放(fang)強度的空間分布

我國大陸地區各省(sheng)(sheng)份的(de)(de)(de)年(nian)(nian)(nian)排(pai)(pai)(pai)放強(qiang)度(du)(du)可以用全(quan)國的(de)(de)(de)年(nian)(nian)(nian)排(pai)(pai)(pai)放量乘以各省(sheng)(sheng)份GDP占全(quan)國GDP的(de)(de)(de)比率后(hou)除以各省(sheng)(sheng)土地面積后(hou)得到(dao)(dao).從(cong)圖4看出，我國大陸地區的(de)(de)(de)排(pai)(pai)(pai)放強(qiang)度(du)(du)有逐年(nian)(nian)(nian)增加的(de)(de)(de)趨勢，1990年(nian)(nian)(nian)排(pai)(pai)(pai)放強(qiang)度(du)(du)在20kg/以上(shang)的(de)(de)(de)省(sheng)(sheng)份有10個，到(dao)(dao)2004年(nian)(nian)(nian)增加到(dao)(dao)了(le)19個，排(pai)(pai)(pai)放強(qiang)度(du)(du)在50kg/以上(shang)的(de)(de)(de)省(sheng)(sheng)份則由1990年(nian)(nian)(nian)的(de)(de)(de)4個增加到(dao)(dao)了(le)2004年(nian)(nian)(nian)的(de)(de)(de)11個.排(pai)(pai)(pai)放強(qiang)度(du)(du)空間(jian)差(cha)異很大，有從(cong)內陸到(dao)(dao)沿(yan)海逐漸增加的(de)(de)(de)趨勢.以2004年(nian)(nian)(nian)為例，排(pai)(pai)(pai)放強(qiang)度(du)(du)最高的(de)(de)(de)是上(shang)海，達(da)到(dao)(dao)了(le)1637.2kg/，其次是北京(463.6kg/)和(he)(he)天津(353.9kg/)，然后(hou)是江(jiang)蘇(188.0kg/)、浙江(jiang)(147.1kg/)和(he)(he)山東(123.0kg/)，排(pai)(pai)(pai)放強(qiang)度(du)(du)最低的(de)(de)(de)是西藏(0.2kg/)、青海(0.8kg/)、新疆(1.7kg/)、內蒙古(3.3kg/)和(he)(he)甘肅(4.8kg/)(圖4).

圖(tu)4　中國大陸地區(qu)年排放(fang)強度的時空分布Fig. 4 Spatial distribution of emission intensity in the inland of China

3　結論

(1)　在1996年(nian)以前，我國大陸地區的(de)(de)和的(de)(de)年(nian)排(pai)放量基本(ben)相(xiang)當，但是此后(hou)的(de)(de)年(nian)排(pai)放量經歷了1997-1999年(nian)的(de)(de)下(xia)降之(zhi)后(hou)，變(bian)化比較(jiao)平穩，而的(de)(de)年(nian)排(pai)放量自(zi)2000年(nian)以來呈逐(zhu)年(nian)迅速(su)增加的(de)(de)趨勢，從1985年(nian)的(de)(de)6.2Tg增加到1995年(nian)的(de)(de)12.2Tg，進而增加到2004年(nian)的(de)(de)20.6Tg，增長率分別為68.9%和232.2%.

(2)　2004年(nian)我國大陸地區的(de)排(pai)放(fang)(fang)總量(liang)中，畜禽排(pai)泄、氮(dan)肥施(shi)用、人(ren)類(lei)糞便(bian)、氮(dan)肥與合成氨(an)生產分別占69.2%、15.2%、13.9%和1.9%;2004年(nian)我國的(de)排(pai)放(fang)(fang)總量(liang)中，煤炭來源(yuan)的(de)占到(dao)了排(pai)放(fang)(fang)總量(liang)的(de)77.4%，這主(zhu)要是受到(dao)我國能源(yuan)消費結(jie)構的(de)制(zhi)約.

(3)　和的(de)排(pai)放強度都具(ju)有明顯(xian)(xian)的(de)空間差異，表現(xian)在中(zhong)東(dong)(dong)部(bu)地區的(de)排(pai)放強度明顯(xian)(xian)高(gao)于(yu)西(xi)部(bu)地區，這與中(zhong)東(dong)(dong)部(bu)地區人口多、能(neng)源消費量(liang)大以(yi)及畜(chu)禽養殖數量(liang)大有關.

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